共价有机框架光催化剂的设计、合成、表征及应用

【摘要】随着化石燃料的日益减少,寻找新的可再生能源已经成为全球所面临的严峻问题。太阳能作为“取之不尽”的能源,采用有效的途径将其转化为化学能,这已成为近年来科学家们关注的焦点问题,同时,也是科学实验所面临的的重大挑战。共价有机框架材料(CovlentOrganicFrameworks,COFs)作为一种新的晶型多孔材料,具有延展的π共轭框架,良好的吸光能力和荧光性质。这种材料的有序结构,规整的孔道,大的比表面积等特点都能够提升材料的光催化能力。另外,COFs材料有较高的稳定性,这为其功能化的应用提供了可能。所以,共价有机框架材料在光电方面的应用前景引起了科学家们的研究兴趣,尤其是在其光催化领域的应用研究。目前,虽然COFs材料作为光催化剂的潜在应用已有报道,但是,”metal-free”的COFs材料在光催化领域中的应用还没有实现。本论文的主要研究内容为设计、合成、表征一些具有光电性质的COF材料,研究影响其光电性质的原因,并考察其光催化应用方面的可能。本论文的研究工作主要分为两部分：(1)以富氮酰肼化合物为前体,合成了一例以腙键为连接方式的富氮COF,COF-LZU5。COF-LZU5具有大的比表面积(BET:1473m2/g),规整的孔道结构(孔径2.0nm)。COF-LZU5具有优越的吸光能力,作为‘’metal-free”的光催化剂,其成功催化了四氢异喹啉与亲核试剂的脱氢偶联反应,并且实现了材料的多次循环利用。(2)在实现了COF-LZU5作为一种”metal-free”光催化剂的基础上,我们希望进一步了解COFs材料的结构与性质之间的关系,所以设计合成了一系列具有光学活性的COsF材料。我们成功合成了五例具有不同电子效应的亚胺键连接的COFs材料,并初步对这五种COFs材料进行了表征,发现它们都具有较好的吸光性能。接下来,我们将会进一步研究不同COFs的结构与性质之间的关系。
【作者】王怀震；
【导师】王为；
【作者基本信息】兰州大学，有机化学，2014，硕士
【关键词】共价有机框架(COFs)；光活性的；光催化；非均相光催化；结构与性质；

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